Des quantum dots dans une coquille d’or

Un couplage efficace entre photons et plasmons obtenu par l’enrobage d’une boîte quantique colloïdale dans une coquille d’or.

Pour la première fois, des nanocristaux fluorescents de semiconducteurs ont été inclus dans une coquille d’or. L’optimisation des dimensions de la coquille conduit non seulement à des nanocristaux non clignotants, mais dont la fluorescence est aussi très résistante aux fortes sources d’énergie.

Les nanocristaux de semiconducteurs, ou « quantum dots » (QDs), sont des nanoparticules fluorescentes dont l’émission est ajustable en fonction de leur taille et de leur composition, ce qui les rend très attractifs pour l’imagerie, l’affichage ou l’éclairage. Cependant, deux défauts limitent encore ces applications. D’une part, l’ émission de photons au niveau de la nanoparticule unique peut osciller aléatoirement entre plusieurs états dont l’émission est différente : elles clignotent. D’autre part, sous l’effet d’une forte énergie incidente, leur émission s’atténue : elles photoblanchissent. Des travaux récents ont abouti à des QDs dont le clignotement est réduit, lorsqu’ils sont synthétisés avec une épaisse coque d’un autre semiconducteur ou bien placés à proximité de nanostructures d’or. Dans le but d’explorer cette dernière voie, une collaboration entre des chercheurs du Laboratoire Charles Fabry – LCF (IOGS-CNRS-UPS) et une équipe du Laboratoire de Physique et d’Etude des Matériaux – LPEM (ESPCI-CNRS-UPMC) a abouti à la synthèse et l’étude théorique d’une nouvelle génération de matériau hybride : des QDs enrobés de manière individuelle dans une coquille d’or. Le LPEM a synthétisé des QDs à coque épaisse entourés d’une couche de silice puis d’une couche d’or dont les épaisseurs ont été choisies à partir des simulations numériques effectuées au LCF. Les propriétés de fluorescence de ces nouveaux objets ont été caractérisées de manière approfondie au LPEM, tant sur des ensembles de nanoparticules qu’au niveau individuel, et dans des milieux d’indices optiques différents. Un couplage électromagnétique efficace (effet Purcell) entre la résonance plasmonique de l’or et la fluorescence du QD a ainsi été mis en évidence. Le très bon accord des simulations numériques avec l’expérience a permis de confirmer la nature et l’amplitude de l’interaction or/QD. Une fois les dimensions de la coquille d’or optimisées, le couplage accélère les processus d’émission d’un facteur 6. Ceci les rend plus rapides que les processus non émissifs responsables des variations de l’émission, quel que soit l’état du QD. Il en résulte des QDs qui ne clignotent plus. De plus, sous forte excitation, leur fluorescence reste stable (effet protecteur de l’or) ; elle est même exaltée lorsque l’excitation croît (effet du couplage). Avec une émission à la fois stable et robuste, ces nouveaux QDs permettent d’envisager des applications tant en nanolithographie qu’en suivi de nanoparticule unique.

Pour en savoir plus:

Non-blinking quantum dot with a plasmonic nanoshell resonator, B. Ji, E. Giovanelli, B. Habert, P. Spinicelli, M. Nasilowski, X. Xu, N. Lequeux, J.-P. Hugonin, F. Marquier, J.-J. Greffet, B. Dubertret, Nature Nanotech. 2015. DOI: 10.1038/NNANO.2014.298

Contacts:

" class='spip_mail'>Benoît Dubertret, Directeur de recherche au CNRS.
Jean-Jacques Greffet, Professeur à l’Institut d’Optique Graduate School.

Image de Microscopie Electronique en Transmission et intensité de fluorescence en fonction du temps pour a) les quantum dots initiaux et b) les quantum dots entourés d’une couche de silice et d’une coquille d’or.